doi:10.11676/qxxb2016.059 气象学报 大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 孙俊英12张璐13沈小静1车浩驰1:张养梅 樊茹霞1马千里4岳毅5:6俞向明4 SUN Junying,2 ZHANG Lu SHEN Xiaojing CHE Haochi. ZHANG Yangm FAN Ruxia MA Qianli YUE Yi. 6 YU Xiangming 1.中国气象科学研究院,灾害天气国家重点实验室,中国气象局大气化学重点开放实验室,北京,100081 2.中国科学院寒区旱区环境与工程研究所,冰冻圈科学国家重点实验室,兰州,730000 3.中国科学院大学地球科学学院,北京,100049 4.临安区域大气本底站,临安,311307 5.临安市气象局,临安,311300 6.贵州大学资源与环境工程学院,贵阳,550025 1. State Key Laboratory of Severe Weather and Key Laboratory of Atmos pheric Chemistry of CMA, Chinese Academy of Meteorological Sciences, Beijing 100081, China 2. State Key Laboratory of Cryos phere Science, Cold and Arid Region Environmental and Engineering Research Institute Chinese academy of sciences, Lanzhou 730000. China 3. College of earth Science, University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, china 4. Lin an Regional Atmos phere Background Station, Linan 311307, China 5. Lin an Meteorological Bureau, Linan 311300, China 6. College of Resources and Environment Engineering, Guizhou University, Gui yang 550025, China 2016-01-29收稿,2016-06-03改回 孙俊英,张璐,沈小静,车浩驰,张养梅,樊茹霞,马千里,岳毅,俞向明.2016.大气气溶胶散射吸湿増长特性硏究进展.气象学 报,74(5):672-682 Sun junying, Zhang Lu, Shen Xiaojing, Che Haochi. Zhang Yangmei, Fan Ruxia. Ma Qianli, Yue Yi, Yu Xiangming. 2016. A review of the effects of relative humidity on aerosol scattering properties. Acta Meteorologica Sinica, 74(5): 672-682 Abstract Enhancement factors for scattering properties reflect the influence of relative humidity (RH) on aerosol scattering properties. Studies of the dependence of aerosol scattering properties on relative humidity are essential to evaluate aerosol direct radiative forcing and atmospheric visibility. A comprehensive review about the measuring technique, observations abroad, empirical equations and modeling methods is presented. Few studies concerning this field have been carried out in Chi- Key words Atmospheric aerosol, Hygroscopic property, Relative humidity, Scattering coefficien erti na. Thereby it is imperative to comprehensively investigate effects of Rh on aerosol scattering properties. 摘要大气气溶胶的散射吸湿増长特性反映了相对湿度对气溶胶散射能力的影响。硏究气溶胶散射吸湿増长对于评估气 溶胶辐射强迫、了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意义。文中对气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义、监测方法、中 研究进展、参数化拟合和模型模拟等方面进行了系统冋顾和总结,并对未来发展方冋做岀展望。中国在该领域开展的研究 数量偏少,广泛开展气溶胶散射吸湿增长特性研究十分必要。 资助课题:国家重点基础研究计划973项目(2014CB441201)、国家自然科学基金面上项目(41475118)、国家科技部国际合作项目 作者简介:孙俊英,主要从事大气气溶胶特性及其影响研究。E-mail:jysun@camscma.cn
书 大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 孙俊英1,2 张 璐1,3 沈小静1 车浩驰1,3 张养梅1 樊茹霞1 马千里4 岳 毅5,6 俞向明4 SUNJunying1,2 ZHANGLu1,3 SHENXiaojing1 CHE Haochi1,3 ZHANGYangmei1 FANRuxia1 MA Qianli4 YUEYi5,6 YU Xiangming4 1.中国气象科学研究院,灾害天气国家重点实验室,中国气象局大气化学重点开放实验室,北京,100081 2.中国科学院寒区旱区环境与工程研究所,冰冻圈科学国家重点实验室,兰州,730000 3.中国科学院大学地球科学学院,北京,100049 4.临安区域大气本底站,临安,311307 5.临安市气象局,临安,311300 6.贵州大学资源与环境工程学院,贵阳,550025 1.犛狋犪狋犲犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犛犲狏犲狉犲犠犲犪狋犺犲狉犪狀犱犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犃狋犿狅狊狆犺犲狉犻犮犆犺犲犿犻狊狋狉狔狅犳犆犕犃,犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳 犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犾犛犮犻犲狀犮犲狊,犅犲犻犼犻狀犵100081,犆犺犻狀犪 2.犛狋犪狋犲犓犲狔犔犪犫狅狉犪狋狅狉狔狅犳犆狉狔狅狊狆犺犲狉犲犛犮犻犲狀犮犲,犆狅犾犱犪狀犱犃狉犻犱犚犲犵犻狅狀犈狀狏犻狉狅狀犿犲狀狋犪犾犪狀犱犈狀犵犻狀犲犲狉犻狀犵犚犲狊犲犪狉犮犺犐狀狊狋犻狋狌狋犲, 犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲狊,犔犪狀狕犺狅狌730000,犆犺犻狀犪 3.犆狅犾犾犲犵犲狅犳犈犪狉狋犺犛犮犻犲狀犮犲,犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔狅犳犆犺犻狀犲狊犲犃犮犪犱犲犿狔狅犳犛犮犻犲狀犮犲狊,犅犲犻犼犻狀犵100049,犆犺犻狀犪 4.犔犻狀′犪狀犚犲犵犻狅狀犪犾犃狋犿狅狊狆犺犲狉犲犅犪犮犽犵狉狅狌狀犱犛狋犪狋犻狅狀,犔犻狀'犪狀311307,犆犺犻狀犪 5.犔犻狀′犪狀犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犾犅狌狉犲犪狌,犔犻狀'犪狀311300,犆犺犻狀犪 6.犆狅犾犾犲犵犲狅犳犚犲狊狅狌狉犮犲狊犪狀犱犈狀狏犻狉狅狀犿犲狀狋犈狀犵犻狀犲犲狉犻狀犵,犌狌犻狕犺狅狌犝狀犻狏犲狉狊犻狋狔,犌狌犻狔犪狀犵550025,犆犺犻狀犪 20160129收稿,20160603改回. 孙俊英,张璐,沈小静,车浩驰,张养梅,樊茹霞,马千里,岳毅,俞向明.2016.大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展.气象学 报,74(5):672682 犛狌狀犑狌狀狔犻狀犵,犣犺犪狀犵犔狌,犛犺犲狀犡犻犪狅犼犻狀犵,犆犺犲犎犪狅犮犺犻,犣犺犪狀犵犢犪狀犵犿犲犻,犉犪狀犚狌狓犻犪,犕犪犙犻犪狀犾犻,犢狌犲犢犻,犢狌犡犻犪狀犵犿犻狀犵.2016.犃 狉犲狏犻犲狑狅犳狋犺犲犲犳犳犲犮狋狊狅犳狉犲犾犪狋犻狏犲犺狌犿犻犱犻狋狔狅狀犪犲狉狅狊狅犾狊犮犪狋狋犲狉犻狀犵狆狉狅狆犲狉狋犻犲狊.犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犛犻狀犻犮犪,74(5):672682 犃犫狊狋狉犪犮狋 Enhancementfactorsforscatteringpropertiesreflecttheinfluenceofrelativehumidity (RH)onaerosolscattering properties.Studiesofthedependenceofaerosolscatteringpropertiesonrelativehumidityareessentialtoevaluateaerosoldirect radiativeforcingandatmosphericvisibility.Acomprehensivereviewaboutthemeasuringtechnique,observationsathomeand abroad,empiricalequationsandmodelingmethodsispresented.FewstudiesconcerningthisfieldhavebeencarriedoutinChi na.TherebyitisimperativetocomprehensivelyinvestigateeffectsofRHonaerosolscatteringproperties. 犓犲狔狑狅狉犱狊 Atmosphericaerosol,Hygroscopicproperty,Relativehumidity,Scatteringcoefficient 摘 要 大气气溶胶的散射吸湿增长特性反映了相对湿度对气溶胶散射能力的影响。研究气溶胶散射吸湿增长对于评估气 溶胶辐射强迫、了解气溶胶对大气能见度的影响具有重要意义。文中对气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义、监测方法、中 外研究进展、参数化拟合和模型模拟等方面进行了系统回顾和总结,并对未来发展方向做出展望。中国在该领域开展的研究 数量偏少,广泛开展气溶胶散射吸湿增长特性研究十分必要。 doi:10.11676/qxxb2016.059 气象学报 资助课题:国家重点基础研究计划 973项目(2014CB441201)、国 家 自 然 科 学 基 金 面 上 项 目 (41475118)、国 家 科 技 部 国 际 合 作 项 目 (2009DFA22800)。 作者简介:孙俊英,主要从事大气气溶胶特性及其影响研究。Email:jysun@camscma.cn
孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 关键词大气气溶胶,吸湿增长,相对湿度,散射特性 中图法分类号P401P40 osp(dry,)、B(dry,λ)分别为相同波长、干状态下气 溶胶的后向散射系数和后向散射比 大气气溶胶是大气与悬浮在其中的固体和液体 研究气溶胶散射吸湿增长对于更好地了解相对 微粒共同组成的多相体系。但是,人们通常把“大气湿度对大气能见度的影响、评估气溶胶的直接辐射 气溶胶”和“大气气溶胶粒子”两个概念等同起来,用强迫具有重要意义。本研究主要对近20年来气溶 来指代大气中悬浮的固态和液态颗粒物(唐孝炎,胶散射吸湿增长的监测方法、研究进展、参数化拟合 2006)。大气气溶胶对地气辐射平衡( Charlson,et和模型模拟进行了系统介绍与评述,并对未来研究 al,1992; Jacobson,etal,2001)、成云致雨(A 方向做出展望 brecht,1989; Rosenfeld,etal,2008)、水循环(Ra- manahan,etal,2001)、能见度改变( Seinfeld,et 2气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义 al,2012)及人体健康( Poschl,2005)等具有重要影 按照气溶胶吸湿性的强弱,可将气溶胶分为吸 响。但是由于气溶胶化学组成的复杂性以及气溶胶湿性(亲水性)气溶胶和非吸湿性(憎水性)气溶胶两 分布的时空多变性,大气气溶胶成为地球科学领域类。大气中的无机气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐、铵 研究的难点和热点问题( Zhang,etal,2012)。大盐、海盐等)和部分吸湿性有机气溶胶,可以吸湿增 气气溶胶的吸湿特性反映了相对湿度对颗粒物理化长,属于吸湿性气溶胶;而黑碳、沙尘气溶胶及弱极 特征的影响,是气溶胶的重要性质之一。它不仅与性和非极性有机气溶胶不具有吸湿性,属于非吸湿 颗粒物的形状、相态、粒子谱分布紧密相关,还对气性气溶胶(刘新罡等,2010) 溶胶的光学性质(如散射系数、后向散射系数、复折 含有吸湿性组分的气溶胶吸湿增长后,会有更 射指数等)有重要影响( Covert,etal,1972;刘新罡多粒子长大到对可见光散射更加有效的范围内,增 等,2010)。通常,大气气溶胶吸湿増长有两种衡量强气溶胶粒子群的散射能力;但与吸湿增长前相比, 方式:粒径吸湿增长和散射吸湿増长。粒径吸湿増随气溶胶含水量的增増大,气溶胶的复折射指数实部 长描述相对湿度对气溶胶粒子粒径的影响;而相对和虚部都将减小,散射能力和吸收能力减弱。虽然 湿度对气溶胶散射特性的影响被称为气溶胶散射吸吸湿增长对气溶胶的光学性质具有上述双重影响 湿增长,侧重于从整体角度研究气溶胶吸湿增长。(粒径增长、复折射指数降低),但通常情况下吸湿增 气溶胶散射吸湿増长通常用散射吸湿増长因子长会使气溶胶粒子群散射能力增强,主要表现为随 f(RH)、后向散射吸湿增长因子f(RH)、后向散射相对湿度增大,气溶胶总散射系数、后向散射系数增 比吸湿增长因子∫ε(RH)来描述。散射吸湿增长因大(程雅芳,2008; Fierz-Schmidhauser,eta 子f(RH)定义为一定波长、湿状态下气溶胶散射2010a;wang,etal,2007; Carrico,etal,2003),从 系数与该波长干状态下气溶胶散射系数的比值 而影响大气能见度和气溶胶辐射强迫。 f(RH,λ)=a甲(RH,A)/o(dry,)(1) 气溶胶的散射吸湿增长对于气溶胶消光、大气 式中on(RH,λ)为一定波长、湿状态下气溶胶的散能见度具有显著影响,尤其在高相对湿度下,散射吸 射系数,σ(dry,λ)为相同波长、干状态下气溶胶的湿增长对大气能见度的影响更强。Liu等(2013)和 散射系数。同样地,后向散射吸湿增长因子Yang等(2015)通过对不同相对湿度下PM2.s和能 ∫(RH)和后向散射比吸湿增长因子f(RH)可分见度分类拟合发现,由于气溶胶吸湿性影响,相对湿 别定义为 度越高,使能见度降低所需的颗粒物浓度越低。Liu f(RH,A)==(RH,A)/o(dry,A)(2)等(2013)通过研究2011年9月发生在北京的一次 fa(RH,d)=B(RH, d)/p(dry, D) (3)重雾-霾天气过程中发现,为保证能见度高于10km, 式中,a甲(RH,)、B(RH,)分别为一定波长、湿状环境相对湿度在40%以下时,PM2s的质量浓度不 态下气溶胶的后向散射系数和后向散射比,得高于60gg/m3;但当环境相对湿度升高至80%
关键词 大气气溶胶,吸湿增长,相对湿度,散射特性 中图法分类号 P401 P402 1 引 言 大气气溶胶是大气与悬浮在其中的固体和液体 微粒共同组成的多相体系。但是,人们通常把“大气 气溶胶”和“大气气溶胶粒子”两个概念等同起来,用 来指代大气中悬浮的固态和液态颗粒物(唐孝炎, 2006)。大气气溶胶对地气辐射平衡(Charlson,et al,1992;Jacobson,etal,2001)、成 云 致 雨 (Al brecht,1989;Rosenfeld,etal,2008)、水循环(Ra manathan,etal,2001)、能见度改变(Seinfeld,et al,2012)及人体健康(Pschl,2005)等具有重要影 响。但是由于气溶胶化学组成的复杂性以及气溶胶 分布的时空多变性,大气气溶胶成为地球科学领域 研究的难点和热点问题(Zhang,etal,2012)。大 气气溶胶的吸湿特性反映了相对湿度对颗粒物理化 特征的影响,是气溶胶的重要性质之一。它不仅与 颗粒物的形状、相态、粒子谱分布紧密相关,还对气 溶胶的光学性质(如散射系数、后向散射系数、复折 射指数等)有重要影响(Covert,etal,1972;刘新罡 等,2010)。通常,大气气溶胶吸湿增长有两种衡量 方式:粒径吸湿增长和散射吸湿增长。粒径吸湿增 长描述相对湿度对气溶胶粒子粒径的影响;而相对 湿度对气溶胶散射特性的影响被称为气溶胶散射吸 湿增长,侧重于从整体角度研究气溶胶吸湿增长。 气溶胶 散 射 吸 湿 增 长 通 常 用 散 射 吸 湿 增 长 因 子 犳(RH)、后向散射吸湿增长因子犳b(RH)、后向散射 比吸湿增长因子犳β(RH)来描述。散射吸湿增长因 子犳(RH)定义为一定波长、湿状态下气溶胶散射 系数与该波长干状态下气溶胶散射系数的比值 犳(RH,λ)=σsp(RH,λ)/σsp(dry,λ) (1) 式中σsp(RH,λ)为一定波长、湿状态下气溶胶的散 射系数,σsp(dry,λ)为相同波长、干状态下气溶胶的 散 射 系 数。 同 样 地,后 向 散 射 吸 湿 增 长 因 子 犳b(RH)和后向散射比吸湿增长因子犳β(RH)可分 别定义为 犳b(RH,λ)=σbsp(RH,λ)/σbsp(dry,λ) (2) 犳β(RH,λ)=β(RH,λ)/β(dry,λ) (3) 式中,σbsp(RH,λ)、β(RH,λ)分别为一定波长、湿状 态下 气 溶 胶 的 后 向 散 射 系 数 和 后 向 散 射 比, σbsp(dry,λ)、β(dry,λ)分别为相同波长、干状态下气 溶胶的后向散射系数和后向散射比。 研究气溶胶散射吸湿增长对于更好地了解相对 湿度对大气能见度的影响、评估气溶胶的直接辐射 强迫具有重要意义。本研究主要对近20年来气溶 胶散射吸湿增长的监测方法、研究进展、参数化拟合 和模型模拟进行了系统介绍与评述,并对未来研究 方向做出展望。 2 气溶胶散射吸湿增长特性的研究意义 按照气溶胶吸湿性的强弱,可将气溶胶分为吸 湿性(亲水性)气溶胶和非吸湿性(憎水性)气溶胶两 类。大气中的无机气溶胶(包括硫酸盐、硝酸盐、铵 盐、海盐等)和部分吸湿性有机气溶胶,可以吸湿增 长,属于吸湿性气溶胶;而黑碳、沙尘气溶胶及弱极 性和非极性有机气溶胶不具有吸湿性,属于非吸湿 性气溶胶(刘新罡等,2010)。 含有吸湿性组分的气溶胶吸湿增长后,会有更 多粒子长大到对可见光散射更加有效的范围内,增 强气溶胶粒子群的散射能力;但与吸湿增长前相比, 随气溶胶含水量的增大,气溶胶的复折射指数实部 和虚部都将减小,散射能力和吸收能力减弱。虽然 吸湿增长对气溶胶的光学性质具有上述双重影响 (粒径增长、复折射指数降低),但通常情况下吸湿增 长会使气溶胶粒子群散射能力增强,主要表现为随 相对湿度增大,气溶胶总散射系数、后向散射系数增 大 (程 雅 芳,2008;FierzSchmidhauser,et al, 2010a;Wang,etal,2007;Carrico,etal,2003),从 而影响大气能见度和气溶胶辐射强迫。 气溶胶的散射吸湿增长对于气溶胶消光、大气 能见度具有显著影响,尤其在高相对湿度下,散射吸 湿增长对大气能见度的影响更强。Liu等(2013)和 Yang等(2015)通过对不同相对湿度下 PM2.5 和能 见度分类拟合发现,由于气溶胶吸湿性影响,相对湿 度越高,使能见度降低所需的颗粒物浓度越低。Liu 等(2013)通过研究2011年9月发生在北京的一次 重雾霾天气过程中发现,为保证能见度高于10km, 环境相对湿度在40%以下时,PM2.5 的质量浓度不 得高于60μg/m3;但当环境相对湿度升高至80% 孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 673
674 Acta Meteorologica Sinica气象学报2016,74(5) 时,PM25质量浓度需维持在304g/m23以下(Liu, ization Experiment-Asia, ACE-Asia)、印度洋实验 etal,2013)。Liu等(2012)对广州研究发现,7月( ndian Ocean Experiment, INDOEX)、对流层气溶 广州平均相对湿度为73.5%,由于气溶胶吸湿增胶辐射强迫观测实验( Tropospheric Aerosol Radia 长,该湿度下气溶胶消光系数比干状态时增大了 tive Forcing Observational Experiment,TAR 51%,能见度降低了35%。因此,研究气溶胶散射FOX)、巴西烟雾-云-辐射观测计划( Smoke, Clouds 吸湿增长对于研究气溶胶对大气能见度影响、理解 and radiation- Brazil field project)等)纷纷将气溶胶 及防治近年来频发的雾-霾天气具有重要意义 散射特征随相对湿度的变化作为重要的科学问题予 在评估气溶胶直接辐射强迫时,气溶胶的散射以观测研究。欧洲和北美在该领域也开展了大量观 特征是重要输入参数,而相对湿度对散射能力的影测研究工作,中国对气溶胶散射吸湿增长的研究也 响是不确定性的重要来源之一( Charlson,etal,在逐步展开中。 1992: Kotchenruther. et al. 1999: Carrico. et al 2003;Magi,etal,2003)。 Fierz-Schmidhauser等3气溶胶散射吸湿增长特性的监测方法 (2010a)2008年5月在瑞士少女峰观测发现,该地 早在1972年, Covert等(1972)便开始利用湿 气溶胶在相对湿度90%时的直接辐射强迫要比度控制装置和浊度仪对气溶胶散射吸湿増长特性进 20%相对湿度下的直接辐射强迫高2.3倍。Liu等行研究。浊度仪用来测量气溶胶散射系数,湿度控 (2012)在广州观测发现,80%相对湿度下气溶胶直制装置用来调节气溶胶的相对湿度。通常,测量干 接辐射强迫是干状态下的2.8倍。 Zhang等(2015)状态下气溶胶散射系数的浊度仪被称为“干”浊度 在长江三角洲背景区域研究发现,相对湿度85%时仪,测量经湿度控制装置加湿后的气溶胶散射系数 气溶胶的直接辐射强迫是干状态下的1.47倍。因的浊度仪为“湿”浊度仪。很多学者通过并联 此,了解相对湿度对气溶胶散射能力的影响对于更( Gassy,etal,2000;Pan,etal,2009;Yan,etal, 好地评估气溶胶的直接辐射强迫至关重要。 2009)或者串联( Eldering,etal,2002; Carrico,et 然而,在实际观测中,由于大气环境相对湿度是al,1998,2000,2003)“干”、“湿”浊度仪对气溶胶散 变化的,为得到相互间有可比性的观测资料,WMO射吸湿增长进行了测量。常用的浊度仪主要分为单 建议在干状态(相对湿度小于40%)下对气溶胶特波段和多波段两种,单波段浊度仪只能在单一波长 征进行观测。中国以往的很多观测中并没有对气溶下测量气溶胶的散射系数,而多波段浊度仪可以在 胶样品的相对湿度进行严格控制,通常在环境相对多个波长(如TSI3563,其测量波长为450、550和 湿度高于60%(或70%)时加热样气,进行气溶胶散700nm)下对气溶胶散射系数同时进行测量,有的 射特性观测(Zhao,etal,201l;Tao,etal,2014)。甚至可以测量后向散射系数。此外,试验中使用的 但是,无论干状态或相对湿度小于60%(或70%)湿度控制装置也可以分为两种,下面对这两种湿度 下的散射信息都不能代表其在环境状态下的特征,控制装置分别进行介绍。 而气候模式、辐射传输模式,或是在研究大气能见度3.1湿度控制装置 时,往往需要环境状态下气溶胶的散射信息(Pili- 湿度控制装置(图1)的核心部件为加湿器,加 s,etal,1995; Haywood,etal,1995)。此外,遥湿器的加湿方法有很多(潘小乐,2007),目前较为流 感手段(雷达、卫星或多轴差分吸收光谱MAX-行的是“水浴加热控制”方法(图2)。其基本构造为 DOAS技术等)获得的气溶胶观测数据在与地面观一同心圆套管,通过加热内外管间的超纯水控制穿 测资料对比时,也需要了解相对湿度对气溶胶散射过内管(多为聚四氟乙烯半透膜)水分子的多少,调 特征的影响(Voss,etal,2001; Morgan,etal,节气溶胶的相对湿度。该方法可以在不改变气溶胶 2010; Zieger,etal,2011,2012)。为此,各大型观浓度的情况下将颗粒物维持在某一特定相对湿度 测实验(如第1次气溶胶特性实验( Aerosol charac-下,或者做加湿循环,将颗粒物从低相对湿度连续 terization Experiment I,ACE1)、第2次气溶胶特性逐步升高到某一较高相对湿度下,观察颗粒物的潮 实验( Aerosol Characterization Experiment Il,解情况。 Eldering等(2002)、 Carrico等(1998) ACE2)、亚洲气溶胶特性实验( Aerosol character-Kim等(2006)、 Sheridan等(2002)、Yan等(2009)
时,PM2.5质量浓度需维持在 30μg/m3 以下(Liu, etal,2013)。Liu等(2012)对广州研究发现,7月 广州平均相对湿度为 73.5%,由 于 气 溶 胶 吸 湿 增 长,该湿度 下 气 溶 胶 消 光 系 数 比 干 状 态 时 增 大 了 51%,能见度降低了35%。因此,研究气溶胶散射 吸湿增长对于研究气溶胶对大气能见度影响、理解 及防治近年来频发的雾霾天气具有重要意义。 在评估气溶胶直接辐射强迫时,气溶胶的散射 特征是重要输入参数,而相对湿度对散射能力的影 响是不 确 定 性 的 重 要 来 源 之 一 (Charlson,etal, 1992;Kotchenruther,etal,1999;Carrico,etal, 2003;Magi,etal,2003)。FierzSchmidhauser等 (2010a)2008年5月在瑞士少女峰观测发现,该地 气溶胶 在 相 对 湿 度 90% 时 的 直 接 辐 射 强 迫 要 比 20%相对湿度下的直接辐射强迫高2.3倍。Liu等 (2012)在广州观测发现,80%相对湿度下气溶胶直 接辐射强迫是干状态下的2.8倍。Zhang等(2015) 在长江三角洲背景区域研究发现,相对湿度85%时 气溶胶的直接辐射强迫是干状态下的1.47倍。因 此,了解相对湿度对气溶胶散射能力的影响对于更 好地评估气溶胶的直接辐射强迫至关重要。 然而,在实际观测中,由于大气环境相对湿度是 变化的,为得到相互间有可比性的观测资料,WMO 建议在干状态(相对湿度小于40%)下对气溶胶特 征进行观测。中国以往的很多观测中并没有对气溶 胶样品的相对湿度进行严格控制,通常在环境相对 湿度高于60%(或70%)时加热样气,进行气溶胶散 射特性观测(Zhao,etal,2011;Tao,etal,2014)。 但是,无论干状态或相对湿度小于60% (或70%) 下的散射信息都不能代表其在环境状态下的特征, 而气候模式、辐射传输模式,或是在研究大气能见度 时,往往需要环境状态下气溶胶的散射信息(Pili nis,etal,1995;Haywood,etal,1995)。此外,遥 感手段 (雷 达、卫 星 或 多 轴 差 分 吸 收 光 谱 MAX DOAS技术等)获得的气溶胶观测数据在与地面观 测资料对比时,也需要了解相对湿度对气溶胶散射 特征 的 影 响 (Voss,etal,2001;Morgan,etal, 2010;Zieger,etal,2011,2012)。为此,各大型观 测实验(如第1次气溶胶特性实验(AerosolCharac terizationExperimentI,ACE1)、第2次气溶胶特性 实 验 (Aerosol Characterization Experiment II, ACE2)、亚洲气溶胶特性实验(AerosolCharacter izationExperimentAsia,ACEAsia)、印度洋实验 (IndianOceanExperiment,INDOEX)、对流层气溶 胶辐射强迫观测实验(TroposphericAerosolRadia tive Forcing Observational Experiment,TAR FOX)、巴西烟雾云辐射观测计划(Smoke,Clouds andRadiationBrazilfieldproject)等)纷纷将气溶胶 散射特征随相对湿度的变化作为重要的科学问题予 以观测研究。欧洲和北美在该领域也开展了大量观 测研究工作,中国对气溶胶散射吸湿增长的研究也 在逐步展开中。 3 气溶胶散射吸湿增长特性的监测方法 早在1972年,Covert等(1972)便开始利用湿 度控制装置和浊度仪对气溶胶散射吸湿增长特性进 行研究。浊度仪用来测量气溶胶散射系数,湿度控 制装置用来调节气溶胶的相对湿度。通常,测量干 状态下气溶胶散射系数的浊度仪被称为“干”浊度 仪,测量经湿度控制装置加湿后的气溶胶散射系数 的 浊 度 仪 为 “湿 ”浊 度 仪。 很 多 学 者 通 过 并 联 (Gassó,etal,2000;Pan,etal,2009;Yan,etal, 2009)或者串联(Eldering,etal,2002;Carrico,et al,1998,2000,2003)“干”、“湿”浊度仪对气溶胶散 射吸湿增长进行了测量。常用的浊度仪主要分为单 波段和多波段两种,单波段浊度仪只能在单一波长 下测量气溶胶的散射系数,而多波段浊度仪可以在 多个波长(如 TSI3563,其测量波长为450、550和 700nm)下对气溶胶散射系数同时进行测量,有的 甚至可以测量后向散射系数。此外,试验中使用的 湿度控制装置也可以分为两种,下面对这两种湿度 控制装置分别进行介绍。 3.1 湿度控制装置 湿度控制装置(图1)的核心部件为加湿器,加 湿器的加湿方法有很多(潘小乐,2007),目前较为流 行的是“水浴加热控制”方法(图2)。其基本构造为 一同心圆套管,通过加热内外管间的超纯水控制穿 过内管(多为聚四氟乙烯半透膜)水分子的多少,调 节气溶胶的相对湿度。该方法可以在不改变气溶胶 浓度的情况下将颗粒物维持在某一特定相对湿度 下,或者做加湿循环,将颗粒物从低相对湿度连续、 逐步升高到某一较高相对湿度下,观察颗粒物的潮 解情 况。Eldering 等 (2002)、Carrico 等 (1998)、 Kim 等(2006)、Sheridan等(2002)、Yan等(2009)、 674 犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犛犻狀犻犮犪 气象学报 2016,74(5)
孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 Pan等(2009)利用该装置对气溶胶的散射吸湿增长情况下的吸湿状况,但不能反映颗粒物在湿度降低 特性进行了研究。 情况下的吸湿状况。改进的湿度控制装置在一般湿 度控制装置的基础上增加了冷却器(图3),用来降 低颗粒物的相对湿度。第2次气溶胶特性试验和亚 洲气溶胶特性试验中使用 Peltier热电冷却器(Mel- cor Inc.)( Carrico,etal,2000,2003)将加湿后高相 RH controlling device 对湿度下气溶胶的相对湿度降低到较低数值,得到 了吸湿(湿度升高)和脱水(湿度降低)两种情况下气 溶胶的散射吸湿增长曲线(见 Carrico等(2003)中 图6),不仅给出了颗粒物的潮解信息,还观察到气 溶胶的风化点及风化滞后现象。 湿”浊度仪 RH controlling device 图1湿度控制装置和“湿”浊度仪的示意 Fig 1 Flow diagram of the controlled RH nephelometry system 口/ 千气溶胶 PTFE tube 聚四氟乙烯半透膜 图3改进的湿度控制装置和 “湿”浊度仪的示意 Hygroscopic aerosols Fig 3 Flow diagram of the modified 吸湿后气溶胶 controlled RH nephelometry system Fierz- Schmidhauser等(2010b)自行设计了一 Stainless steel tube 套散射吸湿增长测量系统,在该套装置中,用干燥管 作为湿度控制装置中的冷却器。与加湿管相似,干 燥管也是同心圆套管,气溶胶由内管通过,通过控制 内外管干燥气流的流量和相应压强调节相对湿度。 Fierz- Schmidhauser等(2010a,2010b,2010c)和 Zieger等(2010,2011,2012,2013,2014)利用该 图2加湿器(“水浴加热控制”方法)的构造示意 套仪器在欧洲各地和北极地区开展了大量观测工 Fig 2 Diagram of the humidifier using the 作 water-heater humidifying method 此外,气溶胶散射吸湿增长也可由综合观测法 获得。Liu等(2008)和Yang等(2015)利用环境状 3.2改进的湿度控制装置 态下测量(或由能见度计算)的气溶胶消光系数和吸 对于无潮解现象的颗粒物来说,它们在湿度升收系数计算得到环境状态下的散射系数,再与干状 高和降低两种情况下的吸湿特性没有显著区别,但态下的散射系数相比得到环境湿度下的散射吸湿增 是对于具有潮解现象的颗粒物(或包含具有可潮解长因子,该方法可以在不配备湿度控制装置的情况 盐类的颗粒物)受风化滞后影响,湿度升高和降低下获得环境相对湿度下气溶胶的散射吸湿増长特 两种情况下气溶胶的吸湿能力存在差异。仅由加湿征 器组成的湿度控制装置可以反映颗粒物在湿度升高
Pan等(2009)利用该装置对气溶胶的散射吸湿增长 特性进行了研究。 图1 湿度控制装置和“湿”浊度仪的示意 Fig.1 Flowdiagramofthecontrolled RHnephelometrysystem 图2 加湿器(“水浴加热控制”方法)的构造示意 Fig.2 Diagramofthehumidifierusingthe waterheaterhumidifyingmethod 3.2 改进的湿度控制装置 对于无潮解现象的颗粒物来说,它们在湿度升 高和降低两种情况下的吸湿特性没有显著区别,但 是对于具有潮解现象的颗粒物(或包含具有可潮解 盐类的颗粒物),受风化滞后影响,湿度升高和降低 两种情况下气溶胶的吸湿能力存在差异。仅由加湿 器组成的湿度控制装置可以反映颗粒物在湿度升高 情况下的吸湿状况,但不能反映颗粒物在湿度降低 情况下的吸湿状况。改进的湿度控制装置在一般湿 度控制装置的基础上增加了冷却器(图3),用来降 低颗粒物的相对湿度。第2次气溶胶特性试验和亚 洲气溶胶特性试验中使用 Peltier热电冷却器(Mel corInc.)(Carrico,etal,2000,2003)将加湿后高相 对湿度下气溶胶的相对湿度降低到较低数值,得到 了吸湿(湿度升高)和脱水(湿度降低)两种情况下气 溶胶的散射吸湿增长曲线(见 Carrico等(2003)中 图6),不仅给出了颗粒物的潮解信息,还观察到气 溶胶的风化点及风化滞后现象。 图3 改进的湿度控制装置和 “湿”浊度仪的示意 Fig.3 Flowdiagramofthemodified controlledRHnephelometrysystem FierzSchmidhauser等(2010b)自 行 设 计 了 一 套散射吸湿增长测量系统,在该套装置中,用干燥管 作为湿度控制装置中的冷却器。与加湿管相似,干 燥管也是同心圆套管,气溶胶由内管通过,通过控制 内外管干燥气流的流量和相应压强调节相对湿度。 FierzSchmidhauser 等 (2010a,2010b,2010c)和 Zieger等(2010,2011,2012,2013,2014)利用该 套仪器在欧洲各地和北极地区开展了大量观测工 作。 此外,气溶胶散射吸湿增长也可由综合观测法 获得。Liu等(2008)和 Yang等(2015)利用环境状 态下测量(或由能见度计算)的气溶胶消光系数和吸 收系数计算得到环境状态下的散射系数,再与干状 态下的散射系数相比得到环境湿度下的散射吸湿增 长因子,该方法可以在不配备湿度控制装置的情况 下获得环境相对湿度下气溶胶的散射吸湿增长特 征。 孙俊英等:大气气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 675
Acta Meteorologica Sinica气象学报2016,74(5) 4气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 4.1气溶胶散射吸湿增长基本特征 NH,HSO. NINO 气溶胶散射吸湿增长因子∫(RH)随相对湿度 单调增大。图4为利用无机气溶胶热力学平衡模式 ( ISORROPIA)和Mie模型模拟的不同无机盐气溶 胶∫(RH)随相对湿度的变化情况。其中假设气溶 胶的数谱分布为单峰型对数正态分布,几何平均粒 径为100nm,标准差1.8nm;复折射指数和密度见 Tang(1996)。由图4可见,不同物质其散射吸湿增 长能力不同。在常见的化合物中,NaCl的散射吸湿 RH(%) 增长能力最强,其次为各种可溶性盐(如(NH4)2SOa 图4不同无机盐气溶胶散射吸湿增长因子 NH HSO4和NH4NO3等),有机物的吸湿能力最 f(RH,550mm)随相对湿度的变化 弱。但化学组成并不是决定物质吸湿增长能力的唯 由 ISORROPIA和Mie模型模拟得到, 气溶胶数谱分布假设为单峰型对数正态分布 要素。对于同一种物质,不同粒径下其散射吸湿 几何平均粒径100mm,标准差1.8nm) 增长能力也不相同(图5)。通常,颗粒物的散射吸 Fig. 4 Variations of the scattering enhancement factor 湿增长能力会随粒径的增大而降低,也就是说,对于 ith RH for various inorganic salts (simulated by th 吸湿性强的颗粒物,如果它的数谱分布倾向于大粒 SORROPIA and Mie model. A mono-modal lognormal particle 径,其散射吸湿增长能力可能会与吸湿性较弱但粒 mber size distribution was assumed with the geometric 径较小的颗粒物的散射吸湿增长能力相当,甚至更 mean diameter of 100 nm and standard deviation of 1. 8 nm) 弱,这种现象被称为气溶胶吸湿增长的补偿效应 Zieger等(2010)在对北极气溶胶进行研究时清晰地 捕获到了这一现象。 -t NINO 潮解现象是气溶胶散射吸湿增长的另一重要特 征。具有潮解点的物质,当相对湿度超过潮解点后 颗粒物会迅速吸湿,散射系数突然变大,f(RH)随 相对湿度呈现明显跳跃(图4)。对于没有潮解点的 物质,其散射吸湿增长能力随相对湿度连续增长,没 有跳跃现象。与潮解现象相对应的是气溶胶的风化 现象,当相对湿度降低到风化点时,颗粒物迅速脱 Diameter (nm) 水、f(RH)突然降低。一般来说,风化点比潮解点 图5不同无机盐气溶胶散射吸湿增长因子 低,换句话说,风化点滞后于潮解点,因此,这又被称 f(85%,550mm)随粒径的变化 为气溶胶的风化滞后效应。但在环境大气中,气溶 (数谱假设为单峰型对数正态分布,标准差1.8nm) 胶成分复杂,含有大量微溶、不溶的有机物,一般不Fig.5 Variations of the scattering enhancement factor 呈现明显的潮解/风化点,因此很少在外场观测中观a185% RH and550 nm wavelength with the dry particle 察到气溶胶的潮解/风化现象。 Carrico等(2003)曾 diameter for various inorganic salts (A mono-modal 在ACE-Asia中观察到海盐气溶胶有明显的风化滞 lognormal particle number size distribution with the standard deviation of 1.8 nm was assumed 后现象(原文的图6), Zieger等(2014)在德国Mel pitz观测时也发现当PM1中NaCl的质量分数高于4.2气溶胶散射吸湿增长研究现状 30%时,气溶胶的滞后效应随着NaCl质量分数的 目前,学者们对于单一组分和多组分无机气溶 增大而更为显著(原文的图2)。 胶散射吸湿增长特性的硏究已经较为透彻,且能较
4 气溶胶散射吸湿增长特性研究进展 4.1 气溶胶散射吸湿增长基本特征 气溶胶散射吸湿增长因子犳(RH)随相对湿度 单调增大。图4为利用无机气溶胶热力学平衡模式 (ISORROPIA)和 Mie模型模拟的不同无机盐气溶 胶犳(RH)随相对湿度的变化情况。其中假设气溶 胶的数谱分布为单峰型对数正态分布,几何平均粒 径为100nm,标准差1.8nm;复折射指数和密度见 Tang(1996)。由图4可见,不同物质其散射吸湿增 长能力不同。在常见的化合物中,NaCl的散射吸湿 增长能力最强,其次为各种可溶性盐(如(NH4)2SO4、 NH4HSO4 和 NH4NO3 等),有 机 物 的 吸 湿 能 力 最 弱。但化学组成并不是决定物质吸湿增长能力的唯 一要素。对于同一种物质,不同粒径下其散射吸湿 增长能力也不相同(图5)。通常,颗粒物的散射吸 湿增长能力会随粒径的增大而降低,也就是说,对于 吸湿性强的颗粒物,如果它的数谱分布倾向于大粒 径,其散射吸湿增长能力可能会与吸湿性较弱但粒 径较小的颗粒物的散射吸湿增长能力相当,甚至更 弱,这种现象被称为气溶胶吸湿增长的补偿效应。 Zieger等(2010)在对北极气溶胶进行研究时清晰地 捕获到了这一现象。 潮解现象是气溶胶散射吸湿增长的另一重要特 征。具有潮解点的物质,当相对湿度超过潮解点后, 颗粒物会迅速吸湿,散射系数突然变大,犳(RH)随 相对湿度呈现明显跳跃(图4)。对于没有潮解点的 物质,其散射吸湿增长能力随相对湿度连续增长,没 有跳跃现象。与潮解现象相对应的是气溶胶的风化 现象,当相对湿度降低到风化点时,颗粒物迅速脱 水、犳(RH)突然降低。一般来说,风化点比潮解点 低,换句话说,风化点滞后于潮解点,因此,这又被称 为气溶胶的风化滞后效应。但在环境大气中,气溶 胶成分复杂,含有大量微溶、不溶的有机物,一般不 呈现明显的潮解/风化点,因此很少在外场观测中观 察到气溶胶的潮解/风化现象。Carrico等(2003)曾 在 ACEAsia中观察到海盐气溶胶有明显的风化滞 后现象(原文的图6),Zieger等(2014)在德国 Mel pitz观测时也发现当 PM10中 NaCl的质量分数高于 30%时,气溶胶的滞后效应随着 NaCl质量分数的 增大而更为显著(原文的图2)。 图4 不同无机盐气溶胶散射吸湿增长因子 犳(RH,550nm)随相对湿度的变化 (由ISORROPIA 和 Mie模型模拟得到, 气溶胶数谱分布假设为单峰型对数正态分布, 几何平均粒径100nm,标准差1.8nm) Fig.4 Variationsofthescatteringenhancementfactor withRHforvariousinorganicsalts(simulatedbythe ISORROPIAandMieModel.A monomodallognormalparticle numbersizedistributionwasassumedwiththegeometric meandiameterof100nmandstandarddeviationof1.8nm) 图5 不同无机盐气溶胶散射吸湿增长因子 犳(85%,550nm)随粒径的变化 (数谱假设为单峰型对数正态分布,标准差1.8nm) Fig.5 Variationsofthescatteringenhancementfactor at85% RHand550nm wavelengthwiththedryparticle diameterforvariousinorganicsalts(A monomodal lognormalparticlenumbersizedistribution withthestandarddeviationof1.8nm wasassumed) 4.2 气溶胶散射吸湿增长研究现状 目前,学者们对于单一组分和多组分无机气溶 胶散射吸湿增长特性的研究已经较为透彻,且能较 676 犃犮狋犪犕犲狋犲狅狉狅犾狅犵犻犮犪犛犻狀犻犮犪 气象学报 2016,74(5)