·vi, 高分子物理导论 第二部分高分子链运动 第5章链动力学的标度分析.61 5.1简单流体.61 5.2短链体系.63 5.3长链体系.67 思考题.72 第6章高分子的变形.73 6.1高分子的变形特点. 73 6.2高分子形变的松弛特点. 76 6.3玻璃化转变和黏流化转变.85 6.4常规力学分析.93 思考题.97 第7章高分子的流动.98 7.1流变学简介.98 7.2高分子的流动特点.102 7.3高分子流体的黏弹性效应 109 思考题.112 第三部分高分子链聚集 第8章高分子溶液统计热力学.115 8.1包含高分子的多组分混合体系.115 8.2 Flory-Huggins溶液格子统计热力学理论 118 8.3 Flory-Huggins理论的应用和发展 123 思考题.129 第9章高分子相分离.130 9.1相分离的热力学.130 9.2相分离的动力学.133 9.3两嵌段共聚物的微相分离.140 思考题.145 第10章高分子结晶. 146 10.1高分子结晶的热力学.146 10.2高分子结晶的统计热力学和熔点性质.151
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目录 ·vi· 10.3高分子结晶的结构.154 10.4高分子结晶的动力学.165 思考题.173 第11章高分子相分离与结晶之间的相互作用 . 174 11.1高分子相变行为的复杂性解读.174 11.2可结晶高分子多组分体系的相分离.177 11.3相分离诱导的浓相结晶成核.179 11.4相界面处诱导的结晶成核.182 11.5单链体系的折叠链结晶成核.185 思考题.190 索引.191
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第1章高分子物理的研究对象 1.1什么是高分子 高分子是我们在对物质世界进行深入探索和开发利用过程中所建立起来的一 种分子观。高分子被广泛用于描述合成塑料、合成橡胶、合成纤维、油漆涂料和胶 黏剂等合成材料，纤维素、淀粉、天然橡胶、蚕丝、蜘蛛丝、毛发和甲壳素等天然材 料，以及构成丰富多彩的生命世界的物质基础DNA、RNA和蛋白质等各种生命大 分子。 人类认识到高分子的存在有一个漫长的历史过程。让我们从人类关于物质的 分子观的演变开始说起。早在公元前五世纪中叶，哲学家勒乌西普斯(Leucippus 和他的门生德谟克利特(Democritus)提出，我们所生活的这个世界是由最小不可 分的物质所构成的，描述这种不可再分的物质就被称为原子(atom)。几乎同时 恩培多克勒(Empedocles)提出这个世界是由气、水、土和火四大元素(element)所 组成的。柏拉图(Plato)在雅典建立了柏拉图学园，继承了原子说，并基于几何学 的形式逻辑系统倡导四大元素说，他的学生亚里士多德(Aristotle)则大力发扬了 这些学说(Rebecca Rupp.水气火土一元素发现史话.宋俊岭译.北京：商务印书 馆，2008)。在随后的两千多年时间里，越来越多的元素被炼金术士们所发现。直 到1780年，拉瓦锡(Lavoisier)发现了氧元素，并用实验证明，化学反应存在质量守 恒定律。这一里程碑式的工作将化学从炼金术式的经验探索带人到了定量科学的 殿堂。1804年，道尔顿(Dalton)提出每个分子中存在特定元素的原子组成比。这 一学说是另一个里程碑，它开启了现代化学的大门。此后，原子学说和分子学说正 式成为化学的主流思想。在物理学领域，l880年，玻尔兹曼(Boltzmann)根据麦克 斯韦(Maxwell)的原子运动论创建了统计热力学。l905年，爱因斯坦(Einstein)证 明液体中组分的自扩散是由原子或分子在做随机布朗运动而实现的。这些划时代 的思想，包括同一时期量子力学的蓬勃发展，都为物质原子分子观的确立奠定了扎 实的基础。现代扫描隧道显微镜技术甚至可以直接看到并操纵单个的原子。现在 我们一般定义分子(molecule)为能够保持纯物质化学性质的最小物质结构单元 包括离子和单原子分子；而定义原子为分子中以及化学反应中代表元素性质的最 小物质结构单元。作为保持化学性质最小单元的分子，意味着其分子质量不太可 能很大。所以当斯托丁格(Staudinger)于1926年提出“大分子”这一概念时，得到
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·2· 高分子物理导论 了学术界普遍的质疑声。斯托丁格坚定不移地收集采用各种学术研究成果证明了 手中的化合物分子可以拥有一千个以上的原子，其相对分子质量可以达到一万以 上，并终于说服了学术界同行，由此赢得了1953年的诺贝尔化学奖。现在我们已 经知道，高分子的分子质量可以很大，以至于从中去掉几个重复单元不会显著地影 响其化学或物理性质。因此，大分子概念的提出，突破了把分子看作为保持化学性 质的最小物质结构单元的传统理念。 到l996年，国际纯粹与应用化学联合会(International Union of Pure and Applied Chemistry,IUPAC)推荐学术界对高分子（也常常被称为聚合物）的定义 Jenkins AD,Kratochvil P,Stepto RFT,Suter UW.Glossary of basic terms in polymer science.Pure Appl Chem,1996,68:2287-2311): “大分子；高分子 一种具有较高相对分子质量的分子，其结构主要由某种单元重复组成，这种单 元不管从实际上还是名义上均衍生于较低相对分子质量的分子。 注： (1)在许多场合，特别是合成高分子，如果加上或去掉一个或几个单元对分子 的性质影响轻微，这个分子就可以被看作具有较高的相对分子质量。此描述不能 应用于某些大分子，其性质至关重要地依赖于分子的精细结构。 (2)如果一种分子的部分或整体均有较高的相对分子质量，并且主要由某些 单元重复组成，此单元不管从实际上还是名义上都衍生于较低相对分子质量的分 子，则该分子就可以被描述成大分子或高分子，或者用高分子作形容词。” 原文：“Macromolecule;polymer molecule A molecule of high relative molecular mass,the structure of which essentially comprises the multiple repetition of units derived,actually or conceptually, from molecules of low relative molecular mass. Notes: (1)In many cases,especially for synthetic polymers,a molecule can be regarded as having a high relative molecular mass if the addition or removal of one or a few of the units has a negligible effect on the molecular properties.This statement fails in the case of certain macromolecules for which the properties may be critically dependent on fine details of the molecular structure. (2)If a part or the whole of the molecule has a high relative molecular mass and essentially comprises the multiple repetition of units derived,actually or conceptually,from molecules of low relative molecular mass,it may be described as either macromolecular or polymeric,or by polymer used adjectivally
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第1章高分子物理的研究对象 ·3· 这样的定义显得足够简单灵活，可以囊括化学家手中各种各样千奇百怪的大 分子物质。但对物理学家来说，这样的定义却不能令人满意，其不能足够准确地反 映决定着高分子基本物理行为的分子结构特点。 1.2物理学家眼中的高分子 l991年，诺贝尔物理学奖得主德热纳(de Gennes,.也常常译为“德坚涅”)以 “软物质(soft matter)”为题发表获奖演说，将高分子作为软物质的主要代表之 加以举例说明。这类物质在美国常常被称为复杂流体(complex fluid)。物质的软 硬程度通常反映在其固态物体的力学模量上，也即每单位体积所包含的内聚能上 E≈e/a3,这里e为粒子间作用能，a为粒子间距。常见的硬物质如金属、玻璃和陶 瓷，其原子之间通过很强的化学键连接，化学键的能量级在e~≈10-18J,化学键长或 原子间距一般在埃数量级，a≈10-10m,所以硬物质的内聚能可以高达E≈ 102N/m.而软物质如高分子、液晶、胶体、纳米粒子、自组装或杂合材料、泡沫、食 物（幸好我们的牙齿是硬物质！），甚至生命体系（我们的身体不像科幻小说和电影 中的超人、变形金刚和钢铁侠那么坚固！)，其组分粒子之间主要是次价键相互作 用，能量级比化学键要低得多，e≈10-0J,粒子的尺寸可以从纳米到微米，a≈ 10-8~10-6m,于是软物质内聚能的数量级在E≈10-2~10N/m2,比硬物质要 低得多！软物质的一个基本特点是“弱刺激，强响应”。粒子之间的联系很容易被 接近常温的热涨落或轻微的机械扰动所打破，因而软物质会在常温常压下发生剧 烈的结构变化，有时甚至可以发生嫡驱动的有序化转变。 现有的化学物质分类系统也还没能很好地体现出高分子化合物的特性。人们 通常把物质分为纯物质和混合物，而纯物质又进一步分为元素单质和化合物。高 分子化合物作为软物质，可以在一定程度上改变分子的构象形状，并且可以在每个 大分子中包含不同的化学组分，从而表现出混合物的特性，比一般的小分子化合物 要复杂得多。l990年，旺德利希(Wunderlich)提出将化合物分成三类 (Wunderlich B,Thermal Analysis,New York:Academic Press,1990.) 是通常所谓的小分子物质(small molecule),分子可以不破坏化学键完整地存在于 气、液和固三态中，例如氧气、氢气、氮气和甲烷等多达10种化合物。第二类是柔 性大分子(flexible macromolecule),分子可以不破坏化学键完整地存在于液态和固 态中，但不能存在于气态中。分子的柔性主要来自于链状分子沿着主链上的 碳一碳(C一C)键发生的内旋转。这类物质包括大多数天然和合成高分子，例如纺 织纤维尼龙、聚酯(PET)和聚芳酰胺Kevlar等；结构材料聚氯乙烯(PVC)和聚碳 酸酯(PC)等；胶黏剂聚乙烯醇(PVA)、环氧树脂、502胶等；弹性体天然橡胶、聚氨 酯、三嵌段热塑性弹性体(SBS)、乙丙橡胶(EPDM)等（橡胶可看作液态大分子的
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