本章内容：5.1纳米结构近场区域偶极子弛豫系数5.2SPP增强分子荧光的前沿进展5.3量子的SPP及其与量子体系相互作用5.4我们在交叉领域的几个工作附录：分子荧光的知识6
6 本章内容： 5.1 纳米结构近场区域偶极子弛豫系数 附录： 分子荧光的知识 5.2 SPP增强分子荧光的前沿进展 5.4 我们在交叉领域的几个工作 5.3 量子的SPP 及其与量子体系相互作用
5.1纳米结构附近偶极子弛豫系数问题的由来：量子提法：当偶极子放在纳米结构附近或离介质和金属表面很近时所处的空间局域模式态密度（LDOS）有很大变化，导致其偶极跃迁弛豫系数有很大改变。一一态密度的角度经典提法：导致偶极子的弛豫有两种原因，一种是由于能量辐射到无穷远，叫做辐射弛豫；一种是由于能量耗散到周围的吸收介质中，叫做非辐射弛豫。一一能量损失的角度通常来说，由于纳米结构或者界面的存在会导致decayrate变大，或激发态寿命变短。表现为荧光谱变宽。但在特殊设计的纳米结构或材料中，有时会使激发态寿命变长
7 5.1 纳米结构附近偶极子弛豫系数 问题的由来： 量子提法：当偶极子放在纳米结构附近或离介质和金属表面很近时， 所处的空间局域模式态密度（LDOS）有很大变化，导致其偶极跃迁 弛豫系数有很大改变。－－态密度的角度 经典提法：导致偶极子的弛豫有两种原因，一种是由于能量辐射到 无穷远，叫做辐射弛豫；一种是由于能量耗散到周围的吸收介质中， 叫做非辐射弛豫。－－能量损失的角度 通常来说，由于纳米结构或者界面的存在会导致decay rate 变大，或 激发态寿命变短。表现为荧光谱变宽。但在特殊设计的纳米结构或 材料中，有时会使激发态寿命变长
在无吸收=n?介质中的decayrate)To:自由空间中原子的自发辐射系数：3元c3h80如果场的哈密顿量和电场算符可写成如下形式：H=dV(D.E+B.H)EEfreendV(sosE.E+μ'B.B)根据fermisgoldenrule，自发辐射系数可写为：k2 dk (0|E)(k)10)8(0k -WA)rα在8介质的自由空间中，自发辐射系数是：r=nTo8DecayofexcitedatomsinabsorbingdielectricsStephenMBarnettetal,J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.29(1996)3763-3781
8 Decay of excited atoms in absorbing dielectrics Stephen M Barnett et al, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 29 (1996) 3763–3781. 自由空间中原子的自发辐射系数： 如果场的哈密顿量和电场算符可写成如下形式： 根据fermi’s golden rule，自发辐射系数可写为： 在ε介质的自由空间中，自发辐射系数是： 在无吸收ε=n2介质中的decay rate
在吸收介质中decayrate的一般表达式（量子）这时表示为：8() = 8(w) + is"(w) = n?(w) = [n(w) + ik(の))2自发辐射系数的通式为：Im(μ;Gi;(O, WA)μj)2元ZI<f lμ E(rA, t)I0)P 8(f - wA)h2yh(0|E(r, の)E_(r*, w)l0) = = Im/Gij(r - r, w)8(α - )元E(r,t)=do[E+(r, w)e-iot + E-(r, )eior )9DecayofexcitedatomsinabsorbingdielectricsStephenMBarnettetal,J.Phys.B:At.Mol.Opt.Phys.29(1996)3763-3781
9 Decay of excited atoms in absorbing dielectrics Stephen M Barnett et al, J. Phys. B: At. Mol. Opt. Phys. 29 (1996) 3763–3781. 自发辐射系数的通式为： 在吸收介质中decay rate的一般表达式（量子） 这时ε表示为：
激发态分子的弛豫系数的经典定义先从经典的角度定义辐射弛豫系数和非辐射弛豫系数：Y=R+NRNRCdER=wS..darS.n2W参数设置whereS= (c/8)Re (E×H*)is thePoynting vector, is theconductivity of the substrate, Wis the average energy of the dipole.d is the differential element of the solid angle, and dr is thedifferential volume element. The integral in eq 2 is overa surfaceat infinitywhilethat in eq3is over thevolumeofthedissipativesubstrate.10RadiativeDecayRatesforMoleculesnearaDielectricSphereP.T.Leungetal,TheJournalofPhysical Chemistry,Vol.92,No.22,6207(1988)
10 Radiative Decay Rates for Molecules near a Dielectric Sphere， P. T. Leung et al, The Journal of Physical Chemistry, Vol. 92, No. 22, 6207 (1988). 激发态分子的弛豫系数的经典定义 先从经典的角度定义辐射弛豫系数和非辐射弛豫系数： 参数设置