《原子能科学技术》：我国环境土壤中的重要超铀核素分布

第53卷第10期Vol.53,No.10原子能科学技术2019年10月Atomic Energy Science and TechnologyOct.2019我国环境土壤中的重要超铀核素分布郭秋菊，倪有意，李思璇（北京大学物理学院核物理与核技术国家重点实验室，北京100871）摘要：Pu、Am、Np是3种重要的超铀核素，环境中的这些核素主要来源于人类的核活动.包括大气层核武器试验、核设施排放和核事故释放等。这些超铀核素不仅具有放射性，还兼具化学毒性。我国地域辽阔，环境土壤类型丰富，在当前核电事业蓬勃发展的背景下，建立和扩大我国环境土壤中这些重要超铀核素的“准本底”数据库是辐射环境安全评价的重要组成部分，也是公众关心的热点问题。近30多年来，研究人员对我国不同环境土壤中这几种超铀核素从不同科学角度开展了调查测量研究。本文对此进行整理和分析，对我国环境土壤中这些重要超铀核素（主要是Pu核素，还包括"Am和27Np)的来源、浓度水平和分布特征进行讨论和综述，为辐射环境安全评价奠定基础。关键词：土壤：Pu核素：2"1Am237Np：分布特征；全球沉降；中国核试验中图分类号：TL732文献标志码：A文章编号：1000-6931(2019)10-2083-09doi:10.7538/yzk.2019.53.10.2083Distribution of Important Transuranium NuclidesinChineseEnvironmentalSoilGUO Qiuju, NI Youyi, LI Sixuan(State Key Laboratory of Nuclear Physics and Technology,School ofPhysics,PekingUniversity,Beijing10087l,China)Abstract: Pu,Am and Np are important transuranium nuclides relating to human nucl-ear activities including nuclear weapon tests, operating of nuclear facilities and releasingof nuclear accident.These transuranium nuclides not only have radioactivity but alsohavechemical toxic,With the rapid development of the nuclearpower industryin Chinain recent years, the necessity of establishing and enlarging the baseline database of thesetransuranium nuclides in Chinese environment soil is highlighted.The retrievable papersand reports were reviewed to provide a comprehensive view on the source,concentrationand distribution of these transuranium nuclides (Pu isotopes,241 Am and 237Np)inChinese environmental soil.Keywords:soil;Puisotopes; 241Am; 237 Np; distribution characteristic; global fallout;Chinese nuclear test收稿日期：2019-03-25；修回日期：2019-07-01基金项目：国家自然科学基金资助项目（11775009）作者简介：郭秋菊（1963一），女，北京人，教授，博士.辐射防护与环境保护专业

第42卷第*)期 原 子 能 科 学 技 术 .KL=42#@K=*) $)*+年*)月 &3K1BP6D-OGR9PB-DP-CDYA-PJDKLKGR [P3=$)*+ 我国环境土壤中的重要超铀核素分布 郭秋菊!倪有意!李思璇 %北京大学 物理学院 核物理与核技术国家重点实验室#北京 *))/Z*" 摘要!8F$&1$@Q是2种重要的超铀核素#环境中的这些核素主要来源于人类的核活动#包括大气层核 武器试验$核设施排放和核事故释放等!这些超铀核素不仅具有放射性#还兼具化学毒性!我国地域辽 阔#环境土壤类型丰富#在当前核电事业蓬勃发展的背景下#建立和扩大我国环境土壤中这些重要超铀 核素的,准本底-数据库是辐射环境安全评价的重要组成部分#也是公众关心的热点问题!近2)多年 来#研究人员对我国不同环境土壤中这几种超铀核素从不同科学角度开展了调查测量研究!本文对此 进行整理和分析#对我国环境土壤中这些重要超铀核素%主要是 8F核素#还包括$7*&1和$2Z@Q"的来源$ 浓度水平和分布特征进行讨论和综述#为辐射环境安全评价奠定基础! 关键词!土壤)8F核素)$7*&1)$2Z@Q)分布特征)全球沉降)中国核试验 中图分类号!AIZ2$ 文献标志码!& 文章编号!*)))S!+2*%$)*+"*)S$)/2S)+ 收稿日期!$)*+S)2S$4)修回日期!$)*+S)ZS)* 基金项目!国家自然科学基金资助项目%**ZZ4))+" 作者简介!郭秋菊%*+!2*"#女#北京人#教授#博士#辐射防护与环境保护专业 "#$!*)=Z42/+R]b=$)*+=42=*)=$)/2 %$5,3$@7,$#+#0>*)#3,-+,<3-+573-+$7*J7/($"&5 $+19$+&5&?+'$3#+*&+,-(;#$( 'V[ fBFEF#@5WKFRB#I59BcFCD %?/&/(I(2@&J1"&/1"210D5*3(&">!2)%*)&$+E(*!$131-2# ?*!11310>!2)%*)#>(V%$-A$%B(")%/2#9(%:%$-*))/Z*#.!%$&" .@5,3-/,(8F#&1CDY@QCO-B1QKO3CD33OCDNFOCDBF1DFPLBY-NO-LC3BDG3KJF1CDDFPLS -COCP3B\B3B-NBDPLFYBDGDFPL-COH-CQKD3-N3N#KQ-OC3BDGKXDFPL-COXCPBLB3B-NCDYO-L-CNBDG KXDFPL-COCPPBY-D3=AJ-N-3OCDNFOCDBF1 DFPLBY-NDK3KDLRJC\-OCYBKCP3B\B3R_F3CLNK JC\-PJ-1BPCL3KcBP=#B3J3J-OCQBYY-\-LKQ1-D3KX3J-DFPL-COQKH-OBDYFN3ORBD(JBDC BDO-P-D3R-CON#3J-D-P-NNB3RKX-N3C_LBNJBDGCDY-DLCOGBDG3J-_CN-LBD-YC3C_CN-KX3J-N- 3OCDNFOCDBF1DFPLBY-NBD(JBD-N-D\BOKD1-D3NKBLBNJBGJLBGJ3-Y=AJ-O-3OB-\C_L-QCQ-ON CDYO-QKO3NH-O-O-\B-H-Y3KQOK\BY-CPK1QO-J-DNB\-\B-HKD3J-NKFOP-#PKDP-D3OC3BKD CDYYBN3OB_F3BKDKX3J-N-3OCDNFOCDBF1 DFPLBY-N %8FBNK3KQ-N#$7*&1 CDY $2Z@Q"BD (JBD-N-D\BOKD1-D3CLNKBL= A&2B#3"5(NKBL)8FBNK3KQ-N)$7*&1)$2Z@Q)YBN3OB_F3BKDPJCOCP3-OBN3BP)GLK_CLXCLLKF3) (JBD-N-DFPL-CO3-N3

2084原子能科学技术第53卷Pu、Am和Np是3种重要的超铀核素。壤中Pu核素的研究已有一定报道。在公开的环境中的这些核素主要来源于人类的核活动，可检索的报道中，较具代表性和系统性的研究包括核武器试验、核设施排放以及核事故释放包括中国科学院地球环境研究所开展的关于我等。在这些来源中，20世纪40一80年代以美国不同环境士中Pu核素的来源及分布研究[s]以及北京大学辐射防护与环境保护研究组国和前苏联为主进行的一系列大气层核试验是开展的关于我国罗布泊核试验场上风向的新疆目前环境中这几种重要超铀核素的最重要来源。30多年间，全世界共进行了2000多次核和下风向的甘肃地区土壤中Pu核素的相关研究[6-7]。19641980年，我国在罗布泊核试验试验，其中包括543次大气层核试验（包括1945年的日本广岛和长崎核爆），共导致了约场共进行了22次大气层核试验。为研究核试11PBq的239+240Pu以及39TBq的237Np释放到验中释放的Pu核素对我国环境产生的影响，环境中[1-2]。与Pu核素和237Np的情况不同，大早期的研究者如张聚敬等[8-9]、金玉仁等[10]Zheng等[11]针对我国罗布泊核试验场周围的气层核试验直接释放的1Am很少，环境中本新疆和甘肃地区进行了环境土壤中Pu核素底水平的241Am主要是通过大气层核试验产生的初步分析和报道。近些年，Xu等[12-14]开始的241Pu(T1/2=14.4a）经过β衰变产生。据估计，环境中全球沉降来源的241Am预计在21世将Pu核素应用于我国东北和华北部分地区土壤侵蚀的研究中，这些研究报道了这些地纪中叶达到峰值，届时其活度将达到环境中239+240Pu活度的40%左右[3]。Pu核素、237Np和区环境土壤中239+240Pu的活度浓度和240Pu/2Am不仅具有放射性，还具有化学毒性。在239Pu原子比信息。此外，还有很多研究学者对我国不同地区环境中Pu核素的浓度水平放射性毒性分组中，Pu的主要同位素（如239Pu、240Pu）和241Am被分为极毒组，237Np则被分为高和同位素组成信息进行了报道，但这此报道多为局域性报道，且报道的数据也较零毒组。这些超铀核素一旦通过食物链摄人或散[15-17]。相比之下，关于我国环境中241Am和颗粒吸人等途径进人人体，将会给人体健康带237Np的研究非常有限。来潜在放射性危害。因此，环境中这些重要超铀核素的来源、浓度水平、分布特征与环境行为为提供关于我国环境土壤中重要超铀核系（主要是Pu核素，还包括241Am和237Np）的来研究是环境放射性评估、辐射安全风险评价和源、浓度水平（含Pu同位素比值）和分布特征高放射性废物地质处置所关心的重要问题。此的整体信息，本文对相关文献进行整理和分析，外，作为人工放射性核素，Pu核素具有特定的对我国环境土壤中这些超铀核素的分布进行来源及较长的半衰期，研究环境中Pu同位素综述。组成（例如240Pu/239Pu原子比）信息也能为同位素溯源提供依据，从而将Pu核素作为独特的1我国环境土壤中的Pu核素环境示踪剂应用于大气科学、地球化学、海洋学等环境研究领域。在陆地环境中，土壤是全球1.1表层土壤在我国环境土壤中Pu核素的研究报道中，降的超轴核素的最重要的承载体。鉴手我表层土壤中Pu核素的报道数据（包括239+240Pu国地域辽，环境类型丰富，从环境辐射安全层面，研究我国环境土壤中Pu核素、241Am和活度浓度和240Pu/239Pu原子比）较为丰富。早237Np的来源、浓度水平、分布特征对于人体剂期的研究由于技术手段所限，Pu核素的测量主量评估十分重要。近年来，随着我国核电事要是利用α能谱法进行的。因此部分文献只报道了土壤样品中239+24°Pu活度浓度，而未报道业的蓬勃发展，建立和扩大我国环境尤其是环境土壤中包括这些重要超铀核素在内的人其24°Pu/239Pu原子比。此外，需要注意的是，不同学者的研究中定义的表层土壤深度也有所差工放射性核素的“准本底”数据库是核安全评别。例如，Bu等[18-19]和王煜等[15]的研究中采价的重要组成部分，也是公众关心的热点问题之一。集0～2cm深度的土壤作为表层土壤。而Zheng等[]、沙连茂等[20-21]和颜启民等[2]的研从国内外研究现状来看，关于我国环境王

8F$&1 和 @Q 是 2 种 重 要 的 超 铀 核 素! 环境中的这些核素主要来源于人类的核活动# 包括核武器试验$核设施排放以及核事故释放 等!在这些来源中#$) 世纪 7)*/) 年代以美 国和前苏联为主进行的一系列大气层核试验是 目前环境中这几种重要超铀核素的最重要来 源!2)多年间#全世界共进行了$)))多次核 试验#其 中 包 括 472 次 大 气 层 核 试 验 %包 括 *+74年的日本广岛和长崎核爆"#共导致了约 **8U^的$2+h$7) 8F以 及2+AU^的$2Z@Q释 放 到 环境中&*S$'!与 8F核素和$2Z@Q的情况不同#大 气层核试验直接释放的$7*&1很少#环境中本 底水平的$7*&1主要是通过大气层核试验产生 的$7* 8F%E*+$e*707C"经过3衰变产生!据估 计#环境中全球沉降来源的$7*&1预计在$*世 纪中叶 达 到 峰 值#届 时 其 活 度 将 达 到 环 境 中 $2+h$7) 8F活度的7):左右&2'!8F核素$$2Z@Q和 $7*&1不仅具有放射性#还具有化学毒性!在 放射性毒性分组中#8F的主要同位素%如$2+ 8F$ $7) 8F"和$7*&1被分为极毒组#$2Z@Q则被分为高 毒组&7'!这些超铀核素一旦通过食物链摄入或 颗粒吸入等途径进入人体#将会给人体健康带 来潜在放射性危害!因此#环境中这些重要超 铀核素的来源$浓度水平$分布特征与环境行为 研究是环境放射性评估$辐射安全风险评价和 高放射性废物地质处置所关心的重要问题!此 外#作为人工放射性核素#8F核素具有特定的 来源及较长的半衰期#研究环境中 8F同位素 组成%例如$7) 8F+$2+ 8F原子比"信息也能为同位 素溯源提供依据#从而将 8F核素作为独特的 环境示踪剂应用于大气科学$地球化学$海洋学 等环境研究领域!在陆地环境中#土壤是全球 沉降的超铀核素的最重要的承载体!鉴于我 国地域辽阔#环境类型丰富#从环境辐射安全 层面#研究我国环境土壤中 8F核素$$7*&1和 $2Z@Q的来源$浓度水平$分布特征对于人体剂 量评估 十 分 重 要!近 年 来#随 着 我 国 核 电 事 业的蓬勃 发 展#建 立 和 扩 大 我 国 环 境 尤 其 是 环境土壤中包括这些重要超铀核素在内的人 工放射性核素的,准本底-数据库是核安全评 价的重要 组 成 部 分#也 是 公 众 关 心 的 热 点 问 题之一! 从国内外研究现状来看#关于我国环境土 壤中 8F核素的研究已有一定报道!在公开的 可检索的报道中#较具代表性和系统性的研究 包括中国科学院地球环境研究所开展的关于我 国不同环 境 土 壤 中 8F 核 素 的 来 源 及 分 布 研 究&4'以及北京大学辐射防护与环境保护研究组 开展的关于我国罗布泊核试验场上风向的新疆 和下风向的甘肃地区土壤中 8F核素的相关研 究&!SZ'!*+!7**+/)年#我 国 在 罗 布 泊 核 试 验 场共进行了$$次大气层核试验!为研究核试 验中释放的 8F核素对我国环境产生的影响# 早期 的 研 究 者 如 张 聚 敬 等&/S+'$金 玉 仁 等&*)'$ >J-DG等&**'针对我国罗布泊核试验场周围的 新疆和甘 肃 地 区 进 行 了 环 境 土 壤 中 8F核 素 的初步分析和报道!近些年#aF等&*$S*7'开始 将 8F核素 应 用 于 我 国 东 北 和 华 北 部 分 地 区 土壤侵蚀 的 研 究 中#这 些 研 究 报 道 了 这 些 地 区环 境 土 壤 中$2+h$7) 8F的 活 度 浓 度 和$7) 8F+ $2+ 8F原子 比 信 息!此 外#还 有 很 多 研 究 学 者 对我国不 同 地 区 环 境 中 8F核 素 的 浓 度 水 平 和同位素 组 成 信 息 进 行 了 报 道#但 这 些 报 道 多 为 局 域 性 报 道#且 报 道 的 数 据 也 较 零 散&*4S*Z'!相比之下#关 于 我 国 环 境 中$7*&1和 $2Z@Q的研究非常有限! 为提供关于我国环境土壤中重要超铀核素 %主要是 8F 核素#还包括$7*&1和$2Z@Q"的来 源$浓度水平%含 8F同位素比值"和分布特征 的整体信息#本文对相关文献进行整理和分析# 对我国环境土壤中这些超铀核素的分布进行 综述! C 我国环境土壤中的I7核素 CDC 表层土壤 在我国环境土壤中 8F核素的研究报道中# 表层土壤中 8F核素的报道数据%包括$2+h$7) 8F 活度浓度和$7) 8F+$2+ 8F原子比"较为丰富!早 期的研究由于技术手段所限#8F核素的测量主 要是利用.能谱法进行的!因此部分文献只报 道了土壤样品中$2+h$7) 8F活度浓度#而未报道 其$7) 8F+$2+ 8F原子比!此外#需要注意的是#不 同学者的研究中定义的表层土壤深度也有所差 别!例如#UF 等&*/S*+'和王煜等&*4'的研究中采 集)!$P1 深 度 的 土 壤 作 为 表 层 土 壤! 而 >J-DG等&2'$沙连茂等&$)S$*'和颜启民等&$$'的研 $)/7 原子能科学技术 第42卷

2085第10期郭秋菊等：我国环境土壤中的重要超钟核素分布从土壤中239+24°Pu活度浓度空间分布分究中则将0～5cm的士壤定义为表层士壤。另外，在张聚敬等[8]的早期研究中，将10cm深度析，对于采样深度为20cm的表层土壤样品，239+240Pu活度浓度较高的数据主要出现的土壤作为表层土壤进行采样和分析。邢闪[5]在新疆和甘肃两地。邢闪5采集的新疆和的研究中定义表层土壤为0～20cm深度的土甘肃20cm表层土壤中，部分样品中测量到较壤。鉴于不同研究中表层士壤深度差别较高（>0.5mBq/g）的239+240Pu活度浓度，有两个大，将这些研究中的表层于壤分为两类进行采自我国罗布泊核试验场周边的样品中分析讨论：一类是采样深度≤10cm的表层土239+240Pu的活度浓度甚至分别高达2.362mBg/g壤，另一类为采样深度为20cm的表层土壤。和2.662mBq/g。由于这些表层样品的采样深1）表层土壤239+240Pu活度浓度度已达20cm，整个0~20cm土壤经充分混合对文献中我国环境中采样深度≤10cm和采后仍能测量到如此高的239+24°Pu活度浓度说明样深度为20cm的表层样品中239+240Pu的活度浓这些采样点相比于其他地区采样点有可能有全度分别进行统计分析：所得的直方图如图1所示。球沉降以外的Pu核素输入。对于采样深度≤10cm的表层土壤样品，其中的相比之下，对于采样深度≤10cm的表层239+240Pu活度浓度范围为0.005~1.99mBg/g（样土壤样品，239+20Pu活度浓度较高（>0.5mBg/g）本数N=150），中值为0.200mBg/g；相比之的数据除出现在新疆、甘肃地区外，其他地区也下，深度为20cm的表层土壤样品中，239+240Pu活偶有出现。张聚敬等L在20世纪80年代对我度浓度介于0.008～2.662mBq/g之间（N=国罗布泊核试验场上风向的新疆地区进行了115），中值为0.092mBq/g。可看到，不论是Pu污染状况调查报道，10cm的表层土壤中≤10cm的表层土壤样品还是20cm的表层土239+240Pu的活度浓度普遍较高，其范围为0.363~壤样品，大部分样品中239+240Pu活度浓度均集0.927mBq/g，其中239+240Pu活度浓度最高的地区中在低浓度区。一个趋势是，239+240Pu活度浓为米兰地区。董微等[23]在新疆地区也进行了土度越高，样品数越少。其中，20cm采样深度的壤Pu核素调查，该研究报道的新疆地区表层土壤样品在低浓度处的样品数量相对更多，样品计中29+20Pu的活度浓度范围为0.010~0.827mBg/g。数随239+24°Pu活度浓度的增加而陡然下降；相此后，Bu等L19在罗布泊核试验场下风向的甘肃敦比之下，对≤10cm采样深度的样品而言，计数煌地区表层土壤中测出了较高的239+24°Pu活度浓在各浓度区间上的分布则下降相对平缓度（最高达0.89mBq/g）。由于新疆和甘肃分别地处我国罗布泊核试验场上风向和下风向，部25r20≤10cm表层土壤（N=150）分地区可能受到来自于我国核试验释放的Pu核素的局域性影响，从而导致部分表层士壤中存在较高的239+24°Pu活度浓度。此外，在我国ICm的其他远离核试验场的地区，尤其是降雨量更0.00.51.01.52.02.5充沛的东部及东北部地区，也有较高239+24°Pu活2391240Pu活度浓度/(mBq:g-)度浓度的表层土壤样品的零散报道。Xu等[12]40m20cm表层土壤(N=115)分析测量在辽东半岛的耕地、盐碱地和草地30-&3种类型土壤中的Pu核素和137Cs。草地表层土20T壤中的239+240Pu活度浓度（0.027~0.938mBq/g）10-总体上高于耕地表层土壤中的239+240Pu活度浓度0.00.51.01.52.02.5（0.023～0.223mBq/g）。而且，在草地土壤中测239+240Pu活度液度/(mBq:g)量到两个较高的239+24°Pu活度浓度（0.640mBq/g图1我国表层土壤样品29+20Pu活度浓度统计图和0.938mBq/g）。此外，在该小组的另一研究Fig.1 Histogram of z8+zPu activity中报道了大连地区和连云港地区的表层土concentration in Chinese surface soil壤中的239+240Pu浓度水平。其中，大连地区的

究中则将)!4P1 的土壤定义为表层土壤!另 外#在张聚敬等&/'的早期研究中#将*)P1 深度 的土壤作为表层土壤进行采样和分析!邢闪&4' 的研究中定义表层土壤为)!$)P1 深度的土 壤!鉴 于 不 同 研 究 中 表 层 土 壤 深 度 差 别 较 大#将这些 研 究 中 的 表 层 土 壤 分 为 两 类 进 行 分析讨论(一类是采样深度&*)P1 的表层土 壤#另一类为采样深度为$)P1的表层土壤! 图* 我国表层土壤样品$2+h$7) 8F活度浓度统计图 %BG=* ?BN3KGOC1KX$2+h$7) 8FCP3B\B3R PKDP-D3OC3BKDBD(JBD-N-NFOXCP-NKBL *"表层土壤$2+h$7) 8F活度浓度 对文献中我国环境中采样深度&*)P1和采 样深度为$)P1 的表层样品中$2+h$7) 8F的活度浓 度分别进行统计分析#所得的直方图如图*所示! 对于采样深度&*)P1 的表层土壤样品#其中的 $2+h$7) 8F活度浓度范围为)0))4!*0++1U^+G%样 本数 De*4)"#中值为 )0$)) 1U^+G)相比 之 下#深度为$)P1的表层土壤样品中#$2+h$7) 8F活 度浓 度 介 于 )0))/!$0!!$ 1U^+G 之 间 %De **4"#中 值 为 )0)+$ 1U^+G!可 看 到#不 论 是 &*)P1的表层土壤样品还是$)P1 的表层土 壤样品#大部分样品中$2+h$7) 8F活度浓度均集 中在低浓度区!一个趋势是#$2+h$7) 8F活 度 浓 度越高#样品数越少!其中#$)P1 采样深度的 样品在低浓度处的样品数量相对更多#样品计 数随$2+h$7) 8F活度浓度的增加而陡然下降)相 比之下#对&*)P1 采样深度的样品而言#计数 在各浓度区间上的分布则下降相对平缓! 从土壤中$2+h$7) 8F活 度 浓 度 空 间 分 布 分 析#对 于 采 样 深 度 为 $)P1 的 表 层 土 壤 样 品#$2+h$7) 8F活 度 浓 度 较 高 的 数 据 主 要 出 现 在新 疆 和 甘 肃 两 地! 邢 闪&4'采 集 的 新 疆 和 甘肃$)P1 表层土壤中#部分样品中测量到较 高%*)041U^+G"的$2+h$7) 8F活度浓度#有两个 采自 我 国 罗 布 泊 核 试 验 场 周 边 的 样 品 中 $2+h$7) 8F的活度浓度甚至分别高达$02!$1U^+G 和$0!!$1U^+G!由于这些表层样品的采样深 度已达$)P1#整个)!$)P1 土壤经充分混合 后仍能测量到如此高的$2+h$7) 8F活度浓度说明 这些采样点相比于其他地区采样点有可能有全 球沉降以外的 8F核素输入! 相比之下#对于采样深度&*)P1 的表层 土壤样品#$2+h$7) 8F活度浓度较高%*)041U^+G" 的数据除出现在新疆$甘肃地区外#其他地区也 偶有出现!张聚敬等&/'在$)世纪/)年代对我 国罗布泊核试验场上风向的新疆地区进行了 8F污染状 况 调 查 报 道#*)P1 的 表 层 土 壤 中 $2+h$7) 8F的活度浓度普遍较高#其范围为)02!2! )0+$Z1U^+G#其中$2+h$7) 8F活度浓度最高的地区 为米兰地区!董微等&$2'在新疆地区也进行了土 壤8F核素调查#该研究报道的新疆地区表层土壤 中$2+h$7) 8F的活度浓度范围为)0)*)!)0/$Z1U^+G! 此后#UF等&*+'在罗布泊核试验场下风向的甘肃敦 煌地区表层土壤中测出了较高的$2+h$7) 8F活度浓 度%最高达)0/+1U^+G"!由于新疆和甘肃分别 地处我国罗布泊核试验场上风向和下风向#部 分地区可能受到来自于我国核试验释放的 8F 核素的局域性影响#从而导致部分表层土壤中 存在较高的$2+h$7) 8F活度浓度!此 外#在 我 国 的其他远离核试验场的地区#尤其是降雨量更 充沛的东部及东北部地区#也有较高$2+h$7) 8F活 度浓度的表层土壤样品的零散报道!aF等&*$' 分析测量了在辽东半岛的耕地$盐碱地和草地 2种类型土壤中的8F核素和*2Z (N!草地表层土 壤中的$2+h$7) 8F活度浓度%)0)$Z!)0+2/1U^+G" 总体上高于耕地表层土壤中的$2+h$7) 8F活度浓度 %)0)$2!)0$$21U^+G"!而且#在草地土壤中测 量到两个较高的$2+h$7) 8F活度浓度%)0!7)1U^+G 和)0+2/1U^+G"!此外#在该小组的另一研究 中&*7'报道了大连地区和连云港地区的表层土 壤中的$2+h$7) 8F浓度水平!其中#大 连 地 区 的 第*)期 郭秋菊等(我国环境土壤中的重要超铀核素分布 $)/4

2086原子能科学技术第53卷几个样品测出了较高的239+240Pu活度浓度20世纪70年代，美国能源部环境测量实验室（0.929～1.178mBg/g）。另外，Bu等[24]在重在世界范围内采集了几十个深度土壤样品用于庆采集的部面土壤中，测量到表层土壤（2cm）分析人工放射性核素在全球范围内的分布。基具有较高的239+240Pu活度浓度（1.30mBq/g）。于对其中部分王壤样品的分析测量，Kelley等[2]报道了这些土壤中的Pu核素的活度浓度可看到，由于我国地域辽阔，环境类型丰富，不同地区表层土壤中239+24°Pu活度浓度之间存在及原子比，从而重构了大气层核试验导致的Pu较大差异。核素在全球不同纬度范围内的分布特征，其中30°N～71°N纬度带内全球沉降来源的24Pu/士壤中Pu核素活度浓度受多环境因素共239Pu原子比为0.180士0.014（N=24）。鉴于同影响，如降雨量可能影响Pu核素的沉积量我国不同环境中表层土壤样品的24°Pu/239Pu原从而直接影响土壤中Pu核素的活度浓度，而子比的平均值与Kelley等[28]的报道值非常符具体土壤性质（土壤有机物含量、土壤pH等）则影响Pu核系在主壤中的迁移行为以及在合，可认为我国环境土壤中Pu核素的来源以表层土壤的停留时间，从而影响表层土壤中全球沉降为主。的239+240Pu活度浓度[16-25-26]。正是由于不同地40r区实际环境条件的复杂性和独特性，目前研35究中没有明确证实影响表层土壤中239+240Pu活30度浓度的具体因素。未来的研究中仍需针对2925220我国不同地区环境条件进行更系统布点采1s样，这不仅有助于建立更精细的我国环境土105H壤中卫u核素分布图谱，月对于探究影响表层L1土壤Pu核素浓度水平的因素和机制也将很0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35240Pu/239Pu原子比有帮助。2）表层土壤240Pu/239Pu原子比图2我国表层土壤中24Pu/239Pu原子比分布在早期的研究中，很多Pu核素的测量是Fig.2Distribution of 240Pu/239 Puatom ratio利用α能谱法进行的。α能谱法无法分辨in Chinesesurface soil239Pu和240Pu同位素，所以早期研究并未报道样品中的24°Pu/239Pu原子比。随着质谱技术同时，图2中我国环境表层土壤中的240Pu/239Pu原子比数据存在一些离群点。将这些表尤其是电感耦合等离子体质谱（ICP-MS)的普层土壤中240Pu/239Pu原子比的空间分布绘于图及应用，越来越多的质谱分析测量方法被使用于环境土壤样品中240Pu/239Pu同位素原子3。结合文献报道可看到，我国表层环境土壤中比的测量工作中[10-11,16,18-19,27]。具有较高240Pu/239Pu原子比的离群点样品在辽宁、内蒙、山西、新疆等地区[6-12-29]。除邢闪[5]由于239Pu和24°Pu属于同位素，它们的环境行为相同司，因此不同采样深度下主壤中4Pu/和董微在新疆罗布泊核试验场上风向地区采239Pu原子比应无明显差异。因此将文献中报集的表层土壤中测出很高的24°Pu/239Pu原子比道的所有深度（包括20cm和≤10cm）的表层（分别为0.307±0.162和0.286±0.047）外，土壤样品中240Pu/239Pu原子比的结果统计于其余报道的表层样品中240Pu/239Pu原子比图2中。需说明，由于240Pu/239Pu原子比是重要（0.216～0.245）略超出全球沉降的240Pu/239Pu的同位素溯源依据，为能较准确反映我国大部原子比的上限（0.194）。然而，考虑到这些样品分环境土壤中的240Pu/239Pu原子比，图2中所中24°Pu/23"Pu原子比的测量不确定度较大（部使用的数据已排除文献中所有240Pu/239Pu原子分结果不确定度高达20%以上），目前还难以比报道值的离群点。可看到，我国不同环境表明确断定这些样品中存在全球沉降以外的Pu层土壤中240Pu/239Pu原子比总体符合正态分布核素来源：相比之下，我国表层环境士壤中较低（t检验，p<0.05），其平均值为0.183士0.032(28）。的240Pu/239Pu原子比则主要出现在我国罗布泊

几个 样 品 测 出 了 较 高 的 $2+h$7) 8F活 度 浓 度 %)0+$+!*0*Z/1U^+G"!另外#UF等&$7'在重 庆采集的剖面土壤中#测量到表层土壤%$P1" 具有较 高 的$2+h$7) 8F活 度 浓 度%*02) 1U^+G"! 可看到#由于我国地域辽阔#环境类型丰富#不 同地区表层土壤中$2+h$7) 8F活度浓度之间存在 较大差异! 土壤中8F核素活度浓度受多环境因素共 同影响#如降雨量可能影响 8F核素的沉积量 从而直接影响土壤中 8F核素的活度浓度#而 具体土壤性质%土壤有机物含量$土壤 Q? 等" 则影响 8F核 素 在 土 壤 中 的 迁 移 行 为 以 及 在 表层土壤 的 停 留 时 间#从 而 影 响 表 层 土 壤 中 的$2+h$7) 8F活度浓度&*!#$4S$!'!正是由于不同地 区实际环 境 条 件 的 复 杂 性 和 独 特 性#目 前 研 究中没有明确证实影响表层土壤中$2+h$7) 8F活 度浓度的具体因素!未来的研究中仍需针对 我国不 同 地 区 环 境 条 件 进 行 更 系 统 布 点 采 样#这不仅 有 助 于 建 立 更 精 细 的 我 国 环 境 土 壤中 8F核素分布图谱#且对于探究影响表层 土壤 8F核 素 浓 度 水 平 的 因 素 和 机 制 也 将 很 有帮助! $"表层土壤$7) 8F+$2+ 8F原子比 在早期的研究中#很多 8F核素的测量是 利用 .能 谱 法 进 行 的!. 能 谱 法 无 法 分 辨 $2+ 8F和$7) 8F同 位 素#所 以 早 期 研 究 并 未 报 道 样品 中 的$7) 8F+$2+ 8F原 子 比!随 着 质 谱 技 术 尤其是电感耦合等离子体质谱%5(8S"9"的普 及应用#越 来 越 多 的 质 谱 分 析 测 量 方 法 被 使 用于环 境 土 壤 样 品 中$7) 8F+$2+ 8F同 位 素 原 子 比的测量工作中&*)S**#*!#*/S*+#$Z'! 由于$2+ 8F和$7) 8F属于同位素#它们的环境 行为相同#因此不同采样深度下土壤中$7) 8F+ $2+ 8F原子比应无明显差异!因此将文献中报 道的所有深度%包括$)P1 和&*)P1"的表层 土壤样 品 中$7) 8F+$2+ 8F原 子 比 的 结 果 统 计 于 图$中!需说明#由于$7) 8F+$2+ 8F原子比是重要 的同位素溯源依据#为能较准确反映我国大部 分环境土壤中的$7) 8F+$2+ 8F原子比#图$中所 使用的数据已排除文献中所有$7) 8F+$2+ 8F原子 比报道值的离群点!可看到#我国不同环境表 层土壤中$7) 8F+$2+ 8F原子比总体符合正态分布 %/检验#R$)0)4"#其平均值为)0*/2j)0)2$%$)"! $)世纪Z)年代#美国能源部环境测量实验室 在世界范围内采集了几十个深度土壤样品用于 分析人工放射性核素在全球范围内的分布!基 于对其 中 部 分 土 壤 样 品 的 分 析 测 量#d-LL-R 等&$/'报道了这些土壤中的 8F核素的活度浓度 及原子比#从而重构了大气层核试验导致的 8F 核素在全球不同纬度范围内的分布特征#其中 2)g@!Z*g@ 纬度带内全球沉降来源的$7) 8F+ $2+ 8F原子比为)0*/)j)0)*7%De$7"!鉴于 我国不同环境中表层土壤样品的$7) 8F+$2+ 8F原 子比的平均值与 d-LL-R等&$/'的报道值非常符 合#可认为我国环境土壤中 8F核素的来源以 全球沉降为主! 图$ 我国表层土壤中$7) 8F+$2+ 8F原子比分布 %BG=$ ,BN3OB_F3BKDKX$7) 8F+$2+ 8FC3K1OC3BK BD(JBD-N-NFOXCP-NKBL 同时#图$中我国环境表层土壤中的$7) 8F+ $2+ 8F原子比数据存在一些离群点!将这些表 层土壤中$7) 8F+$2+ 8F原子比的空间分布绘于图 2!结合文献报道可看到#我国表层环境土壤中 具有较高$7) 8F+$2+ 8F原子比的离群点样品在辽 宁$内蒙$山西$新疆 等 地 区&!#*$#$+'!除 邢 闪&4' 和董微&!'在新疆罗布泊核试验场上风向地区采 集的表层土壤中测出很高的$7) 8F+$2+ 8F原子比 %分别为)02)Zj)0*!$和)0$/! j)0)7Z"外# 其余 报 道 的 表 层 样 品 中 $7) 8F+$2+ 8F原 子 比 %)0$*!!)0$74"略超出全球沉降的$7) 8F+$2+ 8F 原子比的上限%)0*+7"!然而#考虑到这些样品 中$7) 8F+$2+ 8F原子比的测量不确定度较大%部 分结果不确定度高达$):以上"#目前还难以 明确断定这些样品中存在全球沉降以外的 8F 核素来源)相比之下#我国表层环境土壤中较低 的$7) 8F+$2+ 8F原子比则主要出现在我国罗布泊 $)/! 原子能科学技术 第42卷

2087第10期郭秋菊等：我国环境土壤中的重要超铀核素分布核试验场下风向的甘肃地区。Bu等[18-19]和邢等环境行为，因此相比于表层土壤，垂直剖面土闪报道了在甘肃酒泉地区的表层土壤中大量壤能更好保存土壤中的Pu核素信息。研究者低于全球沉降特征值的24°Pu/239Pu原子比。其利用沉积通量将Pu核素的沉降水平进行量中，Bu等[18-19]观测到的两个24°Pu/239Pu原子比化，沉积通量的计算方法为：极低值分别为0.080±0.007和0.125±0.007，TBd,C有力证明了甘肃地区确实存在全球沉降以外的1-1其中：I为239+240Pu的沉积通量，Bq/m；B为土Pu核素来源，由于该地区地处我国罗布泊核试壤容重·g/cm"；d.为土壤柱第i个土壤层的厚验场下风向地区，可推测受到了我国核试验造度，cm；C为实际测量得到的第i个土壤层土成的Pu核素局域性影响。壤样品中的239+240Pu活度浓度，Bg/g。将文献报道的我国不同纬度带环境中的239+240Pu的沉50~70080%90°100°11001200130°509积通量绘于图4，两虚线之间为Hardy等[30]报道的全球范围内相应纬度带的239+240Pu的沉积罗布泊核试验场通量范围。对于我国20°N～30°N和30°N～10040940°N纬度带地区，环境土壤柱中239+24°Pu沉积通量与全球沉降的范围相差不大。在部分土壤中，239+240Pu的沉积通量稍高于该纬度范围内5030°全球沉降的平均值，可能是由于当地较大的降雨量所导致[16.24；然而，在40°N~50°N纬度专片带内，我国环境土壤中239+240Pu沉积通量则200正常值（0.151-0.215)在一个极大的范围（13～546Bq/m2）内变化。营高值(>0.215)90911001009需注意，该范围内239+240Pu沉积通量的极小值（（13土1）Bg/m2）和极大值（（546土27）Bq/m2）图3我国表层十壤240Pu/239Pu原子比空间分布Fig.3Spatial distribution of 24Pu/23Pu均出现在卜文庭门报道的我国罗布泊核试验场atom ratio in Chinese surface soil下风向的甘肃地区采样点中。甘肃地区气候干旱，土壤颗粒再悬浮情况严重。采样点中极低1.2垂直剖面土壤的239+24°Pu沉积通量可能是风沙引起的Pu核1）剖面土壤239+240Pu沉积通量素损失所致。而该地区显著高于全球同纬度带由于Pu核素沉降到地表后存在垂直迁移（40°N~50°N）平均值（81.4Bg/m2）的239+240Pu600r30°N~40°N40°N~50°N(zba/gndo++6z王400F300200100上H7892222456722332345333344444剖面样品编号图4我国不同纬度带环境剖面土壤中239+240Pu沉积通量Fig.42+2Pu inventories in Chinese soil cores in different latitude regions

核试验场下风向的甘肃地区!UF等&*/S*+'和邢 闪&4'报道了在甘肃酒泉地区的表层土壤中大量 低于全球沉降特征值的$7) 8F+$2+ 8F原子比!其 中#UF等&*/S*+'观测到的两个$7) 8F+$2+ 8F原子比 极低值分别为)0)/)j)0))Z和)0*$4j)0))Z# 有力证明了甘肃地区确实存在全球沉降以外的 8F核素来源#由于该地区地处我国罗布泊核试 验场下风向地区#可推测受到了我国核试验造 成的 8F核素局域性影响! 图2 我国表层土壤$7) 8F+$2+ 8F原子比空间分布 %BG=2 9QC3BCLYBN3OB_F3BKDKX$7) 8F+$2+ 8F C3K1OC3BKBD(JBD-N-NFOXCP-NKBL CDE 垂直剖面土壤 *"剖面土壤$2+h$7) 8F沉积通量 由 于8F核素沉降到地表后存在垂直迁移 等环境行为#因此相比于表层土壤#垂直剖面土 壤能更好保存土壤中的 8F核素信息!研究者 利用沉积 通 量 将 8F 核 素 的 沉 降 水 平 进 行 量 化#沉积通量的计算方法为( 4# ! D %#* 9+%.% 其中(4为$2+h$7) 8F的沉积通量#U^+1$)9 为土 壤容重#G+P12)+% 为土壤柱第%个土壤层的厚 度#P1).% 为实际测量得到的第% 个土壤层土 壤样品中的$2+h$7) 8F活度浓度#U^+G!将文献 报道的我国不同纬度带环境中的$2+h$7) 8F的沉 积通量绘于图7#两虚线之间为 ?COYR等&2)'报 道的全球范围内相应纬度带的$2+h$7) 8F的沉积 通量范围!对于我国$)g@!2)g@ 和 2)g@! 7)g@ 纬度带地区#环境土壤柱中$2+h$7) 8F沉积 通量与全球沉降的范围相差不大!在部分土壤 中#$2+h$7) 8F的沉积通量稍高于该纬度范围内 全球沉降的平均值#可能是由于当地较大的降 雨量所导致&*!#$7')然 而#在 7)g@!4)g@ 纬 度 带内#我 国 环 境 土 壤 中$2+h$7) 8F沉 积 通 量 则 在一个极大的范围%*2!47!U^+1$"内变化! 需注意#该范围内$2+h$7) 8F沉积通量的极小值 %%*2j*"U^+1$"和极大值%%47!j$Z"U^+1$" 均出现在卜文庭&Z'报道的我国罗布泊核试验场 下风向的甘肃地区采样点中!甘肃地区气候干 旱#土壤颗粒再悬浮情况严重!采样点中极低 的$2+h$7) 8F沉积通量可能是风沙引起的 8F核 素损失所致!而该地区显著高于全球同纬度带 %7)g@!4)g@"平均值%/*07U^+1$"的$2+h$7) 8F 图7 我国不同纬度带环境剖面土壤中$2+h$7) 8F沉积通量 %BG=7 $2+h$7) 8FBD\-D3KOB-NBD(JBD-N-NKBLPKO-NBDYBXX-O-D3LC3B3FY-O-GBKDN 第*)期 郭秋菊等(我国环境土壤中的重要超铀核素分布 $)/Z